進氣中甲醛的濃度均為61.5mg/m3,CO2的濃度均為4.8mg/m3。在常溫、空速為60000h-1的反應條件下,出口處的甲醛濃度為18.1mg/m3,CO2的濃度為32.6mg/m3,這表明在反應中有43.4mg/m3的甲醛被催化氧化,同時有27.8mg/m3的CO2生成,甲醛氧化為CO2的轉化率為64.1%,即反應還生成其他產物,沒有發生完全催化氧化。而當溫度升高至100℃時,出口處甲醛濃度降為2.4mg/m3,CO2濃度為64.0mg/m3,轉化為CO2的轉化率為100%,即100℃下轉化的甲醛被完全氧化成了水和二氧化碳。
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由以上實驗結果,可以看出本實驗所制備的催化劑1wt%Pt/TiO2在溫和條件下對甲醛催化氧化反應具有良好的催化效果。
3.2催化劑的形貌
采用透射電鏡TEM對所制備催化劑顆粒的形貌和粒徑進行了表征,結果如圖2所示。
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催化劑顆粒的粒徑約為40nm,活性金屬組分Pt在上面得到了比較好的分散,其粒徑小于10nm。
3.3催化劑X-射線衍射
采用XRD對負載Pt前后的催化劑進行表征,結果如圖3所示。兩者的XRD譜圖基本相同,表明Pt的負載沒有改變TiO2的晶相結構,都是銳鈦礦晶型結構。此外,譜圖中沒有發現金屬Pt的任何晶相峰,說明金屬組分Pt在載體表面獲得了很好的分散,與TEM表征結果一致。活性金屬組分在載體上的分散度對催化劑的性能有密切的聯系。實驗中Pt在TiO2上得到很好的分散,可能是催化劑具有良好效果的原因之一。
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3.4催化劑的Raman光譜
在對比實驗中發現TiO2納米顆粒負載貴金屬Pt之后能顯著提高其催化活性。采用拉曼光譜對Pt/TiO2的結構進行了考察,結果如圖4所示。負載金屬Pt后的催化劑與空白載體TiO2的拉曼光譜峰形在200~800cm-1范圍內基本一致,都出現了銳鈦礦晶型TiO2的三個特征拉曼吸收峰,但是負載Pt后,二氧化鈦的拉曼光譜的吸收峰強度大大減小,同時譜峰也出現了向低波數方向移動的趨勢,三個特征吸收峰的峰位分別從394cm-1、514cm-1和635cm-1移到了387cm-1、508cm-1和629cm-1,其原因可能是由于Pt的負載,使得TiO2納米顆粒產生晶格缺陷,致使表面原子缺少相鄰原子而處于相對松弛狀態、表面氧空位增加,最終表現為催化活性的提高。類似的現象在文獻中也出現過。
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