3.5催化劑的程序升溫還原實驗
為了進一步考察負載Pt后催化劑表面存在的氧物種以及Pt的負載對載體Ti-O鍵的影響,分別對空白載體TiO2和催化劑1wt%Pt/TiO2進行了程序升溫還原(TPR)實驗。測試結果如圖5所示。
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從圖中可以看出,純TiO2載體在540℃附近的一個很寬的還原峰,該峰對應為TiO2的還原峰,與文獻報道值為600℃左右稍有出入。若要還原聚合體TiO2中的氧,其還原溫度必須高于600℃。而1wt%Pt/TiO2催化劑上,除了純載體在540℃左右的耗氫峰外,在77℃和353℃附近出現了兩個耗氫峰。在77℃處耗氫峰對應于氧化鉑PtOx還原為金屬Pt所消耗的氫氣,而353℃左右的峰屬于載體表面氧還原時的氫氣消耗峰,這也說明Pt的負載豐富了催化劑表面氧物種,并且減弱了Ti-O鍵,促進了TiO2表面氧的活性,此即催化劑Pt/TiO2具良好催化活性的另一重要原因。
4.結論
催化劑1wt%Pt/TiO2在溫和條件下對甲醛催化氧化反應具有良好的催化效果。對于61.5mg/m3的甲醛氣體,在空速為60000h-1的條件下,常溫時對甲醛轉化率為72%,其完全氧化程度為64.1%;當反應溫度升至100℃時,甲醛的轉化率高達95%,并且100%轉化為無毒的二氧化碳和水,即實現了對甲醛的完全催化氧化。有望通過進一步的研究,實現在更為溫和的條件下對空氣中微量甲醛的完全催化氧化脫除。為此本文對空氣中微量甲醛污染的治理具有一定的參考意義。
活性金屬組分Pt在TiO2納米顆粒上得到了高度分散,此即1wt%Pt/TiO2催化劑表現出良好催化活性原因之一。此外,Pt的負載使得催化劑產生晶格缺陷,致使表面處于相對松弛狀態、表面氧空位增加。同時載體TiO2表面氧的還原溫度下降了,催化劑表面活性氧更加豐富了。這些都是催化劑Pt/TiO2具良好催化活性的重要原因。
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