光催化活性染料是棉織物染色常用的染料,其染色廢水染料濃度高、色度深、有機物成分復雜、毒性大、生物降解性差,較難以治理.傳統處理方法效果欠佳,甚至還會造成二次污染.光催化技術以其能耗低、易操作、廉價、無二次污染等特點,近年來被廣泛應用到染料廢水治理中.但是單純以TiO2進行有機物光催化降解也存在著光催化量子效率低等不足.為此,大量的研究工作通過催化劑的摻雜改性、敏化和表面修飾來改善TiO2的光催化性能.國內外研究表明:單獨利用微波、激光、等離子體、準分子紫外輻射等改性方法能有效提高光催化劑的催化性能.[3-6]但通過催化劑的摻雜改性與微波輻射作用相結合的改性研究目前尚未見文獻報道.本文通過溶膠一凝膠技術及微波技術,制備了TiO2及Ce/TiO2光催化劑,研究了鈰摻雜和微波輻射復合改性方法對活性艷紅3BS降解性的影響.
1試驗
1.1試劑及儀器
試劑:鈦酸正丁酯、六水合硝酸鈰(國藥集團化學試劑有限公司),冰醋酸(上海波爾化學試劑有限公司),無水乙醇(上海政創實業有限公司),分散劑CNF(芐基萘磺酸醛縮物,上海合麗日化技術有限公司),P25(氣相氧化鈦,德國贏創一德固賽工業集團),TiO2 (自制),偶氮染料活性艷紅3BS(DyStar,配成500mg/L的模擬廢水儲備液,用時稀釋到250arg/L).儀器:D/Max一2550PC型x射線衍射儀(Et本RIGAKU公司),PM系列行星式球磨儀(南京馳順科技發展有限公司),uV一2000紫外可見分光光度計(日本Et立公司1,YK01紗線快速定型機(上海中方寶達有限公司,可以調節微波功率的微波爐1,XPA一5系列光反應儀(南京胥江機電廠).
1.2復合催化劑的制備
Ce/TiO2粉末的制備:將20mL鈦酸正丁酯緩慢加入到快速攪拌的10mL無水乙醇中,制得溶液A.將冰醋酸、1mLH2O、0.51g六水合硝酸鈰及25mL無水乙醇混合均勻,制成溶液B.在劇烈攪拌下,將溶液B緩慢滴入溶液A中,持續攪拌1-2h,使其充分水解,形成淡黃的透明溶膠,靜置一定時間后成為凝膠.將凝膠放入真空干燥箱內烘干,于馬弗爐中以450℃煅燒5h后研磨成粉末狀,得到Ce/TiO2粉末.
Ce/TiO2的微波改性:在快速紗線定型機中用不同功率微波分別處理Ce/TiO2粉末.
1.3復合催化劑的表征
Ce/TiO2顆粒晶體結構:采用x射線衍射儀測試.
1.4光催化降解染料溶液
各取1mL納米Ce/TiO2懸浮液(將0.3g微波改性前后的Ce/TiO2粉末與27mL水、3mL 1g/L的分散劑CNF混合,球磨4h,得到10g/L的納米Ce/TiO2懸浮液1,分別加入250mL活性艷紅3BS染料模擬廢水,在光反應儀中用不同光源處理60min,每15min取樣1次,在H一1650離心機中以8000r/min離心10min,測吸光度并計算脫色率.
2結果與討論
2.1影響催化劑晶型結構的因素
2.1.1微波功率
由圖I可以看出,相比其他功率,800W的微波處理后Ce/TiO2晶體的x射線衍射曲線波形更光滑,峰更高.故主要討論800W微波處理的樣品性能.
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